평화로운 일상이 돌아온 주인공 오오카도 카이트와 친구들. 어느 날 아침, √학원의 입구가 봉쇄된 것을 본 카이트는 혼자 학원 안으로 들어간다. ……기다리고 있던 것은 거대한 퍼즐과 다정하게 말을 거는 수수께끼 소년이었다. "어서 와라, 재판의 퍼즐로!" 새로운 적은 '올페우스 오더'라 칭하는 다섯 명의 소년소녀. 조직의 목적을 위해, 또 자신들이 바로 '진정한 파이 브레인'이라는 자격을 증명하기 위해 √학원의 학생들을 조종해 카이트에게 퍼즐 배틀을 걸고, 더불어 갬몬 일행까지 휘말린 팀 대전 퍼즐에 도전한다. 이전보다 더욱 엄격하고 치열한, 카이트의 새로운 싸움이 시작되는데……